《Journal of Materials Science & Technology》：用于高效平面MAPbI3鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的非晶態(tài) SnO2電子傳輸層的新型強(qiáng)脈沖光合成（IF=10.982）

背景：

盡管鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)在短時(shí)間內(nèi)就實(shí)現(xiàn)了高功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)，但組成電子選擇層(ESL)的高溫?zé)Y(jié)阻礙了其商業(yè)化。在本報(bào)告中，我們展示了光子燒結(jié)(IPL)處理對(duì)用于PSC的非晶態(tài)SnO₂ESL的快速無(wú)損燒結(jié)的有效性。對(duì)非晶態(tài)SnO₂進(jìn)行IPL處理可顯著減少表面羥基的數(shù)量、改變表面能，并能夠生長(zhǎng)出具有大晶粒尺寸的低應(yīng)力鈣鈦礦層，所有這些都增強(qiáng)了光伏性能，并使能帶結(jié)構(gòu)正確排列，從而實(shí)現(xiàn)高效的PSC。通過(guò)對(duì)IPL條件的全面優(yōu)化，經(jīng)過(guò)幾十秒處理的非晶態(tài)SnO₂IPL制成的MAPbI₃平面PSC的PCE達(dá)到17.68%，與未經(jīng)處理的SnO₂基PSC的PCE（7.06%）相比有顯著提高。此外，經(jīng)過(guò)IPL處理的SnO₂基PSC的PCE與在185°C下退火三小時(shí)的SnO₂ESL制成的PSC的最佳PCE（18.16%）相當(dāng)。由于其超快的燒結(jié)時(shí)間并且不會(huì)損壞SnO₂ESL，新的IPL工藝有望為PSC的商業(yè)化開(kāi)辟新的機(jī)遇。

文獻(xiàn)介紹：

有機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)因其出色的能量轉(zhuǎn)換效率(PCE)（可超過(guò)25.2%）而備受關(guān)注。如此出色的PCE是由于其具有較長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度、低激子結(jié)合能和良好的可見(jiàn)光譜吸收率。盡管具有這些優(yōu)異的性能和優(yōu)勢(shì)，PSC的商業(yè)化仍面臨著低溫溶液加工方面的嚴(yán)重問(wèn)題。具體來(lái)說(shuō)，具有平面器件架構(gòu)的PSC通常使用TiO₂作為電子選擇層(ESL)，這需要長(zhǎng)時(shí)間（1-2小時(shí)）高溫退火（>450°C）。此外，TiO₂表現(xiàn)出較低的電子遷移率(0.1-1cm²V^-1S^-1)和較低的電導(dǎo)率(~1.1×10^-5Scm^-1)，因此需要額外的介孔層來(lái)通過(guò)增加表面積來(lái)補(bǔ)償較低的遷移率和電導(dǎo)率。TiO₂ESL更嚴(yán)重的問(wèn)題是它們?cè)谧贤饩€照射下表現(xiàn)出光催化特性，這會(huì)導(dǎo)致鈣鈦礦材料分解并對(duì)器件穩(wěn)定性產(chǎn)生不利影響。為了克服TiO₂的上述缺點(diǎn)，研究人員對(duì)基于SnO₂的ESL進(jìn)行了廣泛的研究，因?yàn)镾nO2具有高電子遷移率、高電導(dǎo)率、寬帶隙范圍(3.6-4.1eV)和良好的光穩(wěn)定性。Ke et al.報(bào)道稱，基于SnO₂的PSC的性能取決于185°C至500°C之間的退火溫度，并得出結(jié)論，低溫退火可實(shí)現(xiàn)更好的表面覆蓋、更寬的光學(xué)帶隙和更高的電子遷移率。Park等人還報(bào)道，在低溫（185°C）下退火的Li摻雜SnO₂表現(xiàn)出了大大改善的性能。盡管在低溫下處理的SnO₂具有優(yōu)異的特性和性能，但這種方法在商業(yè)化方面仍然存在問(wèn)題，因?yàn)镾nO₂的延長(zhǎng)退火時(shí)間需要在卷對(duì)卷設(shè)置中使用長(zhǎng)批量爐。同時(shí)，在印刷電子行業(yè)，一種稱為強(qiáng)脈沖光(IPL)的無(wú)損工藝已被用作一種最小熱暴露方法來(lái)快速燒結(jié)納米顆粒薄膜。由于IPL工藝涉及用高強(qiáng)度脈沖光短時(shí)間照射氧化物薄膜表面，因此總處理時(shí)間縮短至幾十秒，并且基板損壞最小化。

這里，IPL輻照非晶態(tài)SnO₂ESL用于合成性能更佳的高效甲基銨碘化鉛(MAPbI₃)基平面PSC。在每個(gè)2毫秒脈沖期間，1.84Jcm^?2的能量照射到非晶態(tài)SnO₂薄膜的表面上；脈沖數(shù)會(huì)發(fā)生變化以優(yōu)化ESL性能。在幾十秒內(nèi)對(duì)非晶態(tài)SnO₂薄膜進(jìn)行120次脈沖(~220Jcm^?2)的IPL照射，可獲得PCE最高的PSC；最大PCE為17.68%，平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差為15.58%±0.85%。與基于未處理的SnO₂的PSC（最大PCE為7.06%，平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.65%±1.76%）相比，IPL處理顯著提高了光伏性能。值得注意的是，IPL處理的基于SnO₂的PSC顯示出的PCE與采用185°C持續(xù)3小時(shí)的一般熱處理工藝制備的SnO₂ESL的器件（最大PCE為18.16%）相似。我們發(fā)現(xiàn)，通過(guò)減少羥基（-OH）物種的數(shù)量（起缺陷/陷阱狀態(tài)的作用），對(duì)非晶態(tài)-SnO₂進(jìn)行IPL處理可顯著改善短路電流密度(Jsc)和開(kāi)路電壓(Voc)。此外，與未經(jīng)處理的非晶態(tài)SnO₂相比，經(jīng)輻照的SnO₂ESL表現(xiàn)出增強(qiáng)的電導(dǎo)率和遷移率。本文給出的結(jié)果表明，IPL處理可以通過(guò)調(diào)節(jié)固有的MAPbI₃特性（例如應(yīng)力和成核密度）在短時(shí)間內(nèi)有效控制ESL/鈣鈦礦界面，這使得該工藝非常有希望實(shí)現(xiàn)PSC的商業(yè)高通量制造。

引用：https://doi.org/10.1016/j.jmst.2021.03.045

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