《INT J BIOL MACROMOL》：光子燒結(jié)噴墨打印的零下溫度傳感器，用于實(shí)時(shí)監(jiān)測寒冷環(huán)境（IF=8.268）

背景：

實(shí)時(shí)監(jiān)測低溫（通常低于0℃）或寒冷環(huán)境是一項(xiàng)特殊要求，航空航天、制藥、食品和飲料行業(yè)對它的需求很高，以便在高海拔地區(qū)或冰箱和冷藏室中保持溫度。通常，此目的是通過使用與控制系統(tǒng)相結(jié)合的零下溫度傳感器來實(shí)現(xiàn)的。然而，市場上現(xiàn)有的此類溫度傳感器非常昂貴且笨重，因此不適合便攜式操作，而且它們的準(zhǔn)確性也很差。因此，迫切需要開發(fā)高性能、低成本、輕便且便攜的零下溫度傳感器。在我們最近的工作中，我們開發(fā)了這種傳感器并將其與輔助電子設(shè)備集成在一起，以展示它們的無線操作，以便對寒冷環(huán)境進(jìn)行持續(xù)和實(shí)時(shí)監(jiān)控。因此，為了獲得低成本的傳感器，我們采用了經(jīng)濟(jì)高效的噴墨打印技術(shù)來制造設(shè)備。使用輕質(zhì)聚二甲基硅氧烷(PDMS)作為基底，并使用導(dǎo)電石墨烯納米復(fù)合材料作為溫度傳感材料。為了獲得厚度為530nm且電導(dǎo)率為~189Sm?1的功能性石墨烯納米復(fù)合膜，使用光子燒結(jié)對印刷的石墨烯納米復(fù)合材料進(jìn)行光子燒結(jié)。此步驟對于在軟PDMS平臺上獲得傳感器至關(guān)重要。石墨烯納米復(fù)合膜表現(xiàn)出約0.119%/℃的正溫度系數(shù)電阻值，并且其電阻值在?30℃至80℃的工作范圍內(nèi)隨溫度幾乎呈線性變化（調(diào)整后的R2值（模型精度）為0.99）。傳感器經(jīng)過適當(dāng)封裝以提供保護(hù)，而不會顯著影響其性能。傳感器表現(xiàn)出足夠的靈活性，彎曲半徑為20毫米，并能持續(xù)500次連續(xù)彎曲循環(huán)。最后，通過智能手機(jī)平臺無線傳輸和監(jiān)測溫度，展示了傳感器的實(shí)時(shí)運(yùn)行。

文獻(xiàn)介紹：

食品和藥品通常需要使用制冷或冷藏方法在低溫下（通常在零下范圍內(nèi)）儲存。由于這些產(chǎn)品即使溫度略有變化也會變質(zhì)，因此實(shí)施實(shí)時(shí)溫度監(jiān)控系統(tǒng)非常重要，使用傳感器連續(xù)跟蹤存儲溫度，以管理和維護(hù)整個(gè)供應(yīng)鏈中食品和藥品的質(zhì)量、功效和安全性。此外，這些零下溫度傳感器應(yīng)重量輕、堅(jiān)固、便攜且制造成本低廉。測量溫度的傳統(tǒng)方法包括使用熱電偶、熱敏電阻和電阻式溫度檢測器(RTD)傳感器。然而，這些傳統(tǒng)技術(shù)存在精度差、靈敏度低和響應(yīng)時(shí)間慢的問題。此外，這些傳統(tǒng)的溫度傳感器在其結(jié)構(gòu)中使用剛性和笨重的金屬或陶瓷，這使得它們難以輕松處理和便攜操作。為了克服這些挑戰(zhàn)，最近提出了基于金屬或半金屬薄膜的輕質(zhì)溫度傳感器，其響應(yīng)時(shí)間更快（低至0.1秒），靈敏度更高（高達(dá)-6％/℃）并且準(zhǔn)確度更高（在±0.1℃以內(nèi)）。表1顯示了最近關(guān)于此類薄膜傳感器的研究摘要，它還顯示了開發(fā)此類傳感設(shè)備所采用的制造技術(shù)。

然而，值得注意的是，這些研究大多局限于室溫到更高的溫度，因此需要進(jìn)一步研究其在零下溫度環(huán)境中的應(yīng)用。因此，在本研究中，我們利用基于碳的薄膜裝置的理念來制造傳感器，該裝置重量輕、薄、易于處理且便攜。因此，我們的傳感裝置由二維碳或石墨烯納米復(fù)合材料制成的薄傳感層、聚二甲基硅氧烷(PDMS)制成的彈性體基底和同樣由PDMS制成的保護(hù)層組成。選擇這些材料是基于它們出色的物理特性和高環(huán)境穩(wěn)定性。例如，石墨烯分別表現(xiàn)出優(yōu)異的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率，分別為~80–100MSm?1和~4000Wm?1K?1，并在很寬的溫度范圍內(nèi)顯示出正的電阻溫度系數(shù)。另一方面，PDMS具有柔韌性、形狀可調(diào)和化學(xué)穩(wěn)定性，使其成為基板材料的完美選擇。為了制造傳感裝置，采用噴墨打印在PDMS基板上獲得一層商用石墨烯納米復(fù)合墨水。這種制造技術(shù)提供了一種直接打印的方法，無需中間工具和與基材的接觸。將印刷的石墨烯納米復(fù)合油墨進(jìn)一步暴露于氙氣閃光燈下進(jìn)行光子燒結(jié)，得到導(dǎo)電且對溫度敏感的功能性石墨烯納米復(fù)合層。通常，通過印刷方法，通過對印刷油墨進(jìn)行熱退火，從商業(yè)石墨烯納米復(fù)合油墨配方中獲得導(dǎo)電石墨烯納米復(fù)合材料。然而，這種技術(shù)不適用于軟聚合物基材，例如PDMS，它們無法在高溫下存活，通常需要進(jìn)行熱退火。這一挑戰(zhàn)歸因于PDMS的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度從根本上較低。因此，在這項(xiàng)工作中，我們采用了一種低熱預(yù)算光子燒結(jié)技術(shù)，該技術(shù)與印刷和商業(yè)卷對卷(R2R)處理兼容。

在本文中，我們報(bào)告了一種基于石墨烯納米復(fù)合材料的噴墨打印零下溫度傳感器的制造和特性，該傳感器位于柔性PDMS基板上，能夠監(jiān)測-30℃至80℃之間的大范圍溫度，用于制藥應(yīng)用的冷藏監(jiān)測。通過優(yōu)化印刷石墨烯納米復(fù)合墨水的光子燒結(jié)條件，獲得了溫度敏感的導(dǎo)電石墨烯納米復(fù)合層。通過將信號通過信號處理電路傳輸?shù)街悄苁謾C(jī)并在數(shù)字顯示屏上監(jiān)測溫度值，演示了傳感器的無線操作。此外，這種傳感器還可廣泛應(yīng)用于生物應(yīng)用的溫度傳感測量，因?yàn)樯锊牧希ɡ缪焊杉?xì)胞、人類上皮細(xì)胞、細(xì)胞成分（DNA、RNA）和小鼠成纖維細(xì)胞）通常儲存在零下溫度范圍內(nèi)（主要低于-10℃）數(shù)月或數(shù)年而不會受到太大損壞。因此，通過使用基于石墨烯納米復(fù)合材料的零下溫度傳感器，可以輕松監(jiān)測生物物種的實(shí)時(shí)溫度。

總之，這項(xiàng)工作展示了噴墨打印柔性溫度傳感器的成功制造，并展示了其無線操作。報(bào)告的傳感器能夠監(jiān)測從-30℃到80℃的廣泛溫度范圍，靈敏度為0.119％/℃。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，將商用石墨烯納米復(fù)合油墨噴墨打印在柔性PDMS基板上，并用作溫度傳感層。印刷油墨經(jīng)過低熱預(yù)算光子燒結(jié)，以從油墨配方中去除額外的化學(xué)物質(zhì)，如粘合劑乙基纖維素，有機(jī)溶劑等，并在印刷層中誘導(dǎo)功能。值得注意的是，在這里，光子燒結(jié)取代了傳統(tǒng)的高溫工藝，因此在低溫聚合物基板（如PDMS）上制造傳感器方面起著至關(guān)重要的作用。此外，由于獲得的石墨烯納米復(fù)合材料薄膜在暴露于外部濕度和幾種揮發(fā)性有機(jī)化合物時(shí)極易失去其功能，因此在進(jìn)行電氣測試之前，制造的傳感器被頂部PDMS層很好地封裝?？傮w而言，這項(xiàng)工作解決了與制造柔性溫度傳感器相關(guān)的幾個(gè)現(xiàn)有挑戰(zhàn)，并提出了一種獨(dú)特的組合，即印刷、光子燒結(jié)和基于柔性石墨烯納米復(fù)合材料的零下溫度傳感設(shè)備。未來的前景包括可擴(kuò)展到具有多種功能的多個(gè)傳感器，集成到工業(yè)和物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)用中通常需要的復(fù)雜系統(tǒng)中，以及監(jiān)測實(shí)時(shí)生物溫度變化。

引用：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.128774

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